利用蒙特卡羅(Monte Carlo)方法模擬了Cu薄膜在四方基底上的三維生長(zhǎng)過(guò)程。模型中考慮了三個(gè)主要的原子熱運(yùn)動(dòng)過(guò)程:原子沉積、原子擴(kuò)散、原子脫附,各過(guò)程發(fā)生的概率是由各運(yùn)動(dòng)的速率來(lái)決定的。討論了基底溫度、沉積速率及原子覆蓋度對(duì)Cu薄膜的表面形貌及表面粗糙度的影響。模擬結(jié)果表明:隨基底溫度升高或沉積速率下降,島的平均尺寸增大,數(shù)目減少,薄膜以層狀生長(zhǎng)方式生長(zhǎng);Cu薄膜表面粗糙度隨溫度的升高而減小,當(dāng)基底溫度處于某一臨界溫度之內(nèi)時(shí),表面粗糙度隨沉積速率的變化很大,但當(dāng)基底溫度超過(guò)臨界溫度時(shí),表面粗糙度隨沉積速率的變化很小;薄膜的粗糙度與薄膜亞單層的形核密切相關(guān)。

　　關(guān)鍵詞：粗糙度;Monte Carlo模型;薄膜生長(zhǎng);形貌

　　隨著微電子行業(yè)的高速發(fā)展, 作為主要互連線的Cu 薄膜應(yīng)用越來(lái)越廣泛。而Cu 薄膜互連線的性能主要依賴于Cu 薄膜的微觀結(jié)構(gòu), 因此從原子尺度上研究Cu 薄膜生長(zhǎng)的微觀機(jī)制, 從而控制薄膜的性能, 提高薄膜制備質(zhì)量具有重要的研究意義。薄膜生長(zhǎng)過(guò)程是一個(gè)隨機(jī)動(dòng)力學(xué)過(guò)程, 因此,Monte Carlo 方法很自然應(yīng)用于研究模擬這一過(guò)程。國(guó)內(nèi)外研究者用Monte Carlo 方法從不同的方面研究了薄膜生長(zhǎng)的微觀過(guò)程。劉祖黎等[1] 用動(dòng)力學(xué)晶格Monte Carlo 方法模擬了Cu 薄膜的三維生長(zhǎng), 研究了濺射沉積條件下粒子的沉積角度、沉積速率以及入射能量對(duì)Cu 薄膜生長(zhǎng)的影響, 但沒(méi)有研究溫度的變化對(duì)薄膜生長(zhǎng)的影響。在他們的模型中通過(guò)控制沉積及擴(kuò)散的時(shí)間來(lái)實(shí)現(xiàn)薄膜的三維生長(zhǎng)模擬。吳子若等[2] 利用動(dòng)力學(xué)晶格Monte Carlo 方法模擬了Cu 薄膜的三維生長(zhǎng)過(guò)程, 討論了基底溫度、沉積速率及原子覆蓋率對(duì)Cu 原子遷移、成核和表面島生長(zhǎng)等微觀生長(zhǎng)機(jī)制的影響, 獲得了Cu 薄膜的表面形貌圖并計(jì)算了表面粗糙度。在他們的模型中, 關(guān)于原子的擴(kuò)散只考慮了單原子遷移、雙原子遷移及臺(tái)階原子的遷移, 更為重要的是他們采用的三種遷移勢(shì)壘都是常數(shù), 也就意味著在研究擴(kuò)散的時(shí)候沒(méi)有考慮擴(kuò)散原子周圍原子的分布情況。鄭小平等[3]建立了一個(gè)比較合理的三維模型, 并通過(guò)模擬成像和定量計(jì)算研究了薄膜生長(zhǎng)過(guò)程中的兩個(gè)重要問(wèn)題, 早期成核與表面粗糙度。他們運(yùn)用勢(shì)函數(shù)計(jì)算出遷移速率和脫附速率, 再將每一個(gè)事件組成一個(gè)列表, 然后從表中隨機(jī)地抽取一個(gè)事件執(zhí)行, 抽取的依據(jù)是某一事件的發(fā)生幾率與事件列表中所有事件幾率之和的比值最大。由于在計(jì)算擴(kuò)散時(shí)考慮了擴(kuò)散路徑的影響, 因此將會(huì)導(dǎo)致較大的計(jì)算量。

　　本文基于作者的Monte Carlo 模型模擬了在四方形基底上Cu 薄膜的三維生長(zhǎng)過(guò)程[4] , 研究了沉積速率、基底溫度及原子覆蓋度對(duì)Cu 薄膜表面形貌和表面粗糙度的影響。在計(jì)算過(guò)程中, 采用Born-Mayer 勢(shì)來(lái)計(jì)算Cu 原子的擴(kuò)散速率, 在擴(kuò)散過(guò)程中只考慮了原子的向下遷移, 并忽略了脫附過(guò)程對(duì)薄膜生長(zhǎng)的影響。

　　本文采用Monte Carlo 方法模擬Cu 薄膜的生長(zhǎng)過(guò)程并通過(guò)改變基底溫度、沉積速率及覆蓋度等來(lái)觀察各種因素對(duì)薄膜粗糙度的影響。得出如下結(jié)論:

　　(1) 在一定的沉積速率和覆蓋度的條件下, 薄膜的表面粗糙度會(huì)隨著基底溫度的升高而減小, 薄膜的生長(zhǎng)方式由島狀生長(zhǎng)轉(zhuǎn)為層狀生長(zhǎng), 直到達(dá)到臨界溫度后, 薄膜的表面粗糙度隨著基底溫度的升高而保持不變。

　　(2) 當(dāng)覆蓋度給定, 基底溫度在一定范圍內(nèi)時(shí),薄膜的表面粗糙度會(huì)隨著沉積速率的減小而減小,薄膜的生長(zhǎng)方式向?qū)訝钌�長(zhǎng)轉(zhuǎn)化, 但超過(guò)一定溫度后, 薄膜的表面粗糙度隨沉積速率的變化較小。

　　(3) 當(dāng)基底溫度及沉積速率一定時(shí), 薄膜表面的原子覆蓋度越大粗糙度越大, 基底溫度較低時(shí), 覆蓋度的變化對(duì)粗糙度的影響較大, 而基底溫度較高時(shí),覆蓋度對(duì)粗糙度的影響變化不大; 薄膜表面的粗糙度與亞單層生長(zhǎng)時(shí)薄膜原子的形核有直接關(guān)系。

　　Abstract: The Cu film growth on surfaces of square-lattice substrate was modeled and simulated in 3-dimensional Monte Carlo method.The model considers three major thermodynamic processes:the deposition,diffusion and desorption of individual Cu atom,with the probabilities depending on the deposition rate,diffusion coefficient,and desorption rate,respectively.The impacts of the film growth conditions,such as the substrate temperature,deposition rate,and Cu coverage,on the microstructures of the film were calculated.The results show that the substrate temperature and deposition rate strongly affects the microstructures of the film.For instance,as the substrate temperature rises up,or the deposition rate decreases,the layer-by-layer growth mode dominates,with small islands coalescing into bigger ones,resulting in smoother surfaces.Below the critical temperature,an increase of the deposition rate roughens the surfaces;whereas above the critical temperature,the deposition rate weakly influences the surface roughness.Possible mechanisms were also tentatively discussed.

　　Keywords: Roughness,Monte Carlo model,Thin film growth,Morphologies

　　基金項(xiàng)目: 國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃資助項(xiàng)目(2005CB321704);; 國(guó)家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目(10925209)

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